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Lorsque Loki, de retour après un exil mystérieux, fait irruption sur Terre afin de prendre possession d'un cube offrant une énergie illimitée, Nick Fury, le directeur de S.H.I.E.L.D. n'a d'autre choix que de rassembler ses super-héros afin de combattre cette nouvelle menace qui s'abat sur la planète. Iron Man, Captain America, Thor, Hulk et Black Widow sont donc réunis dans une base secrète où ils tentent de percer les secrets de leur ennemi, qui est parvenu à enjôler Hawkeye et Erik Selvig. Mais les Avengers devront aussi apprendre à travailler ensemble malgré leurs différences s'ils veulent vaincre la puissante armée de Loki.